一天兩篇！彭強(qiáng)Angew：分子整合策略同時(shí)調(diào)控晶體生長和界面能量損失，實(shí)現(xiàn)高效倒置PSCs

主要內(nèi)容

嚴(yán)重的界面能量損耗與較差的晶體質(zhì)量仍是制約高性能鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）發(fā)展的核心瓶頸。針對(duì)這一問題，四川大學(xué)彭強(qiáng)、吳義輝等人通過分子集成策略，設(shè)計(jì)出一種多功能分子 ——1,3 - 丙二胺二巰基乙酸鹽（PDA (AcSH)?），以此作為集成結(jié)晶調(diào)節(jié)劑，實(shí)現(xiàn)了鈣鈦礦界面非輻射復(fù)合抑制與結(jié)晶過程調(diào)控的雙重功效，成功攻克上述兩大瓶頸。

PDA2?陽離子優(yōu)先富集于鈣鈦礦 / C??界面，構(gòu)建起場效應(yīng)鈍化層，不僅抑制由界面接觸引發(fā)的非輻射復(fù)合，更能促進(jìn)電子提取，緩解開路電壓（Voc）損失，有效降低界面能量損耗。與此同時(shí)，AcSH?陰離子均勻分布于整個(gè)鈣鈦礦活性層內(nèi)，借助巰基（─SH）與羧基（─COO?）的雙位點(diǎn)配位作用，精細(xì)調(diào)控晶體生長進(jìn)程并鈍化帶電缺陷陷阱。

值得注意的是，AcSH?陰離子中具有還原性的巰基（─SH）官能團(tuán)，還可將光熱誘導(dǎo)產(chǎn)生的 I?/I??物種還原為 I?，并生成可逆的二硫鍵（S─S）二聚體；該二聚體在紫外光照射下發(fā)生光解，實(shí)現(xiàn)巰基基團(tuán)的再生。這一過程形成自維持氧化還原循環(huán)，既能實(shí)現(xiàn)動(dòng)態(tài)缺陷修復(fù)，又可提升鈣鈦礦前驅(qū)體及薄膜的穩(wěn)定性，持續(xù)抑制缺陷誘導(dǎo)的器件降解，保障鈣鈦礦材料的長期結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性與器件運(yùn)行穩(wěn)定性。

基于此策略，經(jīng)優(yōu)化的小面積器件（0.09 cm2）實(shí)現(xiàn) 26.88% 的優(yōu)異光電轉(zhuǎn)換效率（PCE），經(jīng)認(rèn)證效率達(dá) 26.4%，且非輻射復(fù)合電壓損失（Vnon-rad）低至 64 mV。該方法兼具良好的可擴(kuò)展性：1 cm2 的單器件效率可達(dá) 24.92%，12.96 cm2 的迷你組件效率也達(dá)到 22.73%。在穩(wěn)定性測試中，未封裝的器件經(jīng) 2200 h 暗態(tài)存儲(chǔ)后，效率保持率超 96%；在 1 個(gè)太陽光照強(qiáng)度下經(jīng) 1400 h **功率點(diǎn)跟蹤（MPPT）持續(xù)運(yùn)行后，效率保持率仍高于 90%。

綜上，本研究證實(shí)，精準(zhǔn)分子設(shè)計(jì)策略在協(xié)同調(diào)控鈣鈦礦結(jié)晶動(dòng)力學(xué)、缺陷動(dòng)態(tài)演化及界面能學(xué)特性，緩解體相及界面能量損耗方面具有顯著成效，為制備可規(guī)?；⒏咝?、長壽命的鈣鈦礦光伏器件提供了可靠且普適的技術(shù)路徑，也為研發(fā)下一代高性能、高穩(wěn)定性的鈣鈦礦太陽能電池奠定了基礎(chǔ)。

文獻(xiàn)信息

Molecular Integration Strategy Enables Simultaneous Modulation of Crystal Growth and Interfacial Energy Loss for Efficient Inverted Perovskite Solar Cells

Yuqi Yao, Qi Wang, Dr. Wei Hui, Prof. Lin Song, Prof. Xiaopeng Xu, Prof. Yihui Wu, Prof. Qiang Peng

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202524806

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