清華易陳誼ChemPhysChem：揭秘PSCs自組裝空穴傳輸材料錨定基團(tuán)效應(yīng)的**性原理！

發(fā)表時(shí)間：2025-11-11 10:29

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主要內(nèi)容

自組裝分子（SAMs）已被廣泛用作倒置鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的空穴選擇層。針對(duì)該領(lǐng)域材料設(shè)計(jì)的精準(zhǔn)性需求，清華大學(xué)易陳誼帶領(lǐng)其團(tuán)隊(duì)開(kāi)展系統(tǒng)研究，創(chuàng)新性地設(shè)計(jì)了八種含不同酸性錨定基團(tuán)的空穴選擇化合物，采用基于密度泛函理論的**性原理計(jì)算方法，全面探究了這些分子的本征特性及其在典型氧化銦錫（ITO）表面的錨定效應(yīng)，涵蓋吸附結(jié)構(gòu)、電子態(tài)及能級(jí)匹配等關(guān)鍵方面。

研究發(fā)現(xiàn)，八種錨定基團(tuán)中，硅酸基、氰基乙酸基、氰基磷酸基和磷酸基的吸附能力最為突出，且自組裝分子的吸附能與錨定基團(tuán)的脫氫數(shù)量呈正相關(guān) —— 脫氫數(shù)量的增加會(huì)顯著提升分子在 ITO 表面的吸附容量。此外，SAMs 的吸附還能有效改變 ITO 的功函數(shù)（WF），這一發(fā)現(xiàn)為通過(guò)錨定基團(tuán)工程調(diào)控透明導(dǎo)電氧化物襯底的功函數(shù)、進(jìn)而優(yōu)化其與鈣鈦礦的能級(jí)匹配、提升器件性能提供了潛在策略。

高溫從頭算分子動(dòng)力學(xué)（AIMD）模擬結(jié)果顯示，含磷酸基和硅酸基錨定基團(tuán)的 SAMs 熱穩(wěn)定性**，將其用作空穴傳輸材料可有效增強(qiáng)鈣鈦礦器件的熱穩(wěn)定性；而對(duì) SAMs / 甲脒鉛碘（FAPbI?）吸附體系的研究則表明，氰基乙酸基錨定基團(tuán)具有**吸附能。

總體而言，該理論計(jì)算不僅揭示了傳統(tǒng)磷酸基 SAMs 的優(yōu)勢(shì)成因，更證實(shí)了硅酸基和氰基乙酸基作為 SAMs 錨定基團(tuán)的潛在應(yīng)用價(jià)值。研究既對(duì)多種酸性錨定基團(tuán)進(jìn)行了全面系統(tǒng)的對(duì)比分析，也為通過(guò)精準(zhǔn)設(shè)計(jì)自組裝分子優(yōu)化鈣鈦礦太陽(yáng)能電池性能提供了重要理論指導(dǎo)與實(shí)踐參考，彰顯了定制化 SAMs 在高性能鈣鈦礦器件中的巨大應(yīng)用潛力。