川大彭強AFM：銅鐵礦結(jié)構(gòu)HTMs促進鈣鈦礦異質(zhì)成核與外延生長實現(xiàn)高效太陽能電池

發(fā)表時間：2025-10-20 09:24

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主要內(nèi)容

由四川大學(xué)彭強教授、吳義輝副研究員，成都理工大學(xué)陳雨研究員與Shengyan Pu，以及中國質(zhì)量研究院Yu Jiang研究員組成的跨學(xué)科團隊，針對反式鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）中無機空穴傳輸材料（HTMs）與鈣鈦礦層界面失配的關(guān)鍵科學(xué)問題，開展了系統(tǒng)性研究。傳統(tǒng)無機HTMs因晶格匹配度不足（<85%）及載流子遷移率低下（<1 cm2·V?1·s?1），導(dǎo)致沉積其上的鈣鈦礦薄膜普遍存在晶粒無序、缺陷密度高（>101? cm?3）及殘余應(yīng)力累積（>50 MPa）等問題，嚴(yán)重制約器件效率與穩(wěn)定性。

該團隊通過原位X射線吸收光譜（XAS）與密度泛函理論（DFT）計算，揭示了Co3?/Co2?比例對銅鐵礦結(jié)構(gòu)（delafossite-type）CuCoO?電子態(tài)的調(diào)控機制：當(dāng)Co3?/Co2?=1.2時，材料空穴濃度達(dá)3.8×102? cm?3（較CuCrO?提升3個數(shù)量級），同時載流子遷移率優(yōu)化至15.2 cm2·V?1·s?1。高分辨透射電鏡（HRTEM）顯示，CuCoO?的（110）晶面八倍晶格間距（0.84 nm）與甲脒基鈣鈦礦（FA?.??Cs?.??PbI?）的（100）晶面三倍晶格間距（0.85 nm）匹配度達(dá)98.7%，配合吉布斯自由能降低（ΔG=-0.32 eV），顯著促進了異質(zhì)成核與外延生長，形成半共格界面（界面能0.21 J·m?2）。

基于此機制制備的鈣鈦礦薄膜呈現(xiàn)高度有序的[100]取向，晶粒尺寸達(dá)2.1±0.3 μm（較傳統(tǒng)方法提升40%），缺陷密度降至2.3×10? cm?3（減少82%），殘余應(yīng)力完全釋放（<5 MPa）。器件性能測試表明：

小面積器件（0.09 cm2）：**效率26.70%（認(rèn)證值26.58%，Enli Tech.），開路電壓1.18 V，填充因子82.1%；

大面積器件（1 cm2）：效率25.07%（認(rèn)證值24.95%，Newport），均勻性σ<1.5%。

未封裝器件在ISOS-L-1（100 mW·cm?2, AM1.5G, 25℃）條件下持續(xù)光照1000小時后保持初始效率的94.1%；在ISOS-D-3（85℃, N?氛圍）熱老化1000小時后效率維持96.7%；在標(biāo)準(zhǔn)環(huán)境（25℃, RH30%）儲存180天后效率保持90.8%。該研究首次量化了晶格匹配度（>95%）與界面能（<0.3 J·m?2）對鈣鈦礦成膜質(zhì)量的協(xié)同影響，為設(shè)計新一代無機HTMs及規(guī)?；苽涓咝SCs提供了材料-界面-器件三級設(shè)計準(zhǔn)則。