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華工薛啟帆Angew：**PCE26.1%！SAMs異構(gòu)化工程提升倒置PSCs的效率與穩(wěn)定性發(fā)表時(shí)間：2025-09-28 10:18
主要內(nèi)容 基于咔唑的自組裝單分子層（Self-Assembled Monolayers, SAMs）在倒置鈣鈦礦太陽能電池（Perovskite Solar Cells, PSCs）中作為界面修飾層展現(xiàn)出顯著的應(yīng)用潛力。其較大的分子偶極矩和強(qiáng)共價(jià)結(jié)合能力可有效抑制界面電荷復(fù)合，從而提升器件的光電轉(zhuǎn)換穩(wěn)定性。由華南理工大學(xué)薛啟帆研究員、山東大學(xué)高珂教授和廣東工業(yè)大學(xué)王晶副教授組成的聯(lián)合團(tuán)隊(duì)，通過精準(zhǔn)調(diào)控苯環(huán)取代位置，成功設(shè)計(jì)并合成了兩種咔唑異構(gòu)體SAMs（EPACz和PPACz）。其中，PPACz表現(xiàn)出更高的分子偶極矩（2.60 D，較EPACz的1.77 D提升46.9%）和更窄的最高占據(jù)分子軌道-最低未占據(jù)分子軌道能級差（2.39 eV），從而實(shí)現(xiàn)了更高效的空穴提取能力。 為系統(tǒng)探究倒置PSCs中結(jié)構(gòu)-性質(zhì)-性能的關(guān)聯(lián)機(jī)制，該團(tuán)隊(duì)通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算結(jié)合實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證發(fā)現(xiàn)： PPACz分子通過三齒配位模式在ITO表面形成更致密的分子堆積（密度提升約30%），其優(yōu)化的π-π共軛體系使靜電勢分布更均勻（-0.02 eV vs EPACz的-0.05 eV），顯著降低了空穴傳輸勢壘。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，采用PPACz的器件實(shí)現(xiàn)了26.1%的**光電轉(zhuǎn)換效率（認(rèn)證效率25.8%），較EPACz基器件（22.0%）提升18.6%，且1 cm2大面積器件仍保持23.5%的高效率。 機(jī)理研究顯示，PPACz與ITO間形成的強(qiáng)化學(xué)鍵合（結(jié)合能提升2.1 eV）不僅促進(jìn)了空穴的快速注入，還將界面復(fù)合速率降低了兩個(gè)數(shù)量級。在鈣鈦礦薄膜形貌調(diào)控方面，PPACz誘導(dǎo)形成的晶粒尺寸增大至650±50 nm（較EPACz的420±30 nm提升54.8%），表面粗糙度（RMS）降低至17.62 nm（較EPACz的32.45 nm降低45.7%）。未封裝器件在AM1.5G光照下連續(xù)運(yùn)行540小時(shí)后，仍保持初始效率的92.3%，展現(xiàn)出優(yōu)異的長期運(yùn)行穩(wěn)定性。 這項(xiàng)研究通過分子工程策略，揭示了SAMs的立體構(gòu)型對界面能級排列和薄膜結(jié)晶動(dòng)力學(xué)的調(diào)控規(guī)律，為開發(fā)新一代高效穩(wěn)定PSCs的空穴傳輸材料提供了重要理論指導(dǎo)。該成果已申請3項(xiàng)國家發(fā)明**，相關(guān)技術(shù)正在進(jìn)行中試放大研究。
文獻(xiàn)信息 Enhanced Efficiency and Stability of Inverted Perovskite Solar Cells via Isomerization Engineering of Self-Assembled Monolayers Chao Lv, Yawei Miao, Jing Wang, Jiayu Li, Zeyuan Hu, Yuexing Zhang, Ping Wu, Longlong Geng, Ying Li, Xiangchuan Meng, Fariba Tajabadi, Nima Taghavinia, Ke Gao, Qifan Xue https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.202513338
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