李紹榮&郭小偉Solar RRL：突破20%！能帶-缺陷協(xié)同優(yōu)化策略，助力sPbI?Br鈣鈦礦電池

主要內(nèi)容

鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）作為新一代光伏技術(shù)，因其高光電轉(zhuǎn)換效率、低成本和可溶液加工等優(yōu)勢，受到了廣泛關(guān)注。其中，CsPbI?Br 作為一種全無機(jī)鈣鈦礦材料，憑借其出色的光熱穩(wěn)定性和適宜的帶隙，在高效穩(wěn)定鈣鈦礦太陽能電池領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。然而，在實際應(yīng)用中，CsPbI?Br 鈣鈦礦太陽能電池面臨著界面處嚴(yán)重的能帶失配以及較高的界面和體相缺陷密度等問題，這些問題嚴(yán)重限制了器件性能的提升，成為制約其大規(guī)模商業(yè)化應(yīng)用的關(guān)鍵瓶頸?；诖?，電子科技大學(xué)李紹榮研究員、郭小偉研究員和劉曉東副教授帶領(lǐng)其團(tuán)隊展開深入研究，旨在通過協(xié)同優(yōu)化能帶排列和缺陷，突破 CsPbI?Br 鈣鈦礦太陽能電池的性能限制。

團(tuán)隊采用 SCAPS - 1D 軟件對 CsPbI?Br 鈣鈦礦太陽能電池進(jìn)行建模，并制定了一套系統(tǒng)的協(xié)同優(yōu)化策略?？紤]到電子傳輸層/鈣鈦礦（ETL/PVSK）界面和鈣鈦礦/空穴傳輸層（PVSK/HTL）界面是載流子傳輸?shù)年P(guān)鍵通道，而體相缺陷會影響載流子的擴(kuò)散和復(fù)合，因此優(yōu)化過程依次展開。

首先針對 ETL/PVSK 界面，通過調(diào)整材料參數(shù)和界面結(jié)構(gòu)，優(yōu)化能帶排列，減少界面處的載流子復(fù)合；接著對 PVSK/HTL 界面進(jìn)行類似優(yōu)化，確保空穴能夠高效傳輸；最后對 CsPbI?Br 層內(nèi)的體相缺陷進(jìn)行鈍化處理，降低載流子的非輻射復(fù)合損失。團(tuán)隊系統(tǒng)地對 ETL/PVSK 和 PVSK/HTL 界面進(jìn)行優(yōu)化后，再優(yōu)化體相缺陷，旨在**程度降低因缺陷和能帶排列失配導(dǎo)致的性能損失，并確定兩個界面的**能帶偏移量。

經(jīng)過大量的模擬計算和參數(shù)優(yōu)化，最終得到的**參數(shù)為：兩個界面（ETL/PVSK 和 PVSK/HTL）的能帶偏移量為 -0.3 eV，界面缺陷密度為 1.0×101? cm?2，體相缺陷密度為 1.0×1013 cm?3。優(yōu)化后的器件性能顯著提升，實現(xiàn)了 1.544 V 的開路電壓（Voc）、15.00 mA/cm2的短路電流密度（JSC）、87.22%的填充因子（FF）以及 20.20%的光電轉(zhuǎn)換效率（PCE）。與初始器件（12.37%）相比，PCE 提升了約 63%。這一顯著提升主要得益于能帶排列的優(yōu)化和缺陷密度的降低。優(yōu)化后的能帶排列減少了載流子在界面處的復(fù)合，使得更多的載流子能夠參與到電流輸出中，從而提高了短路電流密度；而降低的缺陷密度減少了載流子的非輻射復(fù)合，提高了開路電壓和填充因子，最終實現(xiàn)了光電轉(zhuǎn)換效率的大幅提升。

機(jī)理研究表明，團(tuán)隊發(fā)現(xiàn)能帶偏移量與缺陷密度之間存在著密切的相互作用關(guān)系，對載流子的傳輸和復(fù)合有著重要影響。在低界面缺陷密度下，**能帶偏移量變得更負(fù)。這是因為較負(fù)的能帶偏移量有利于形成更有利的能帶結(jié)構(gòu)，促進(jìn)載流子的提取，同時減少界面處的復(fù)合。而正的能帶偏移量會阻礙載流子傳輸，導(dǎo)致準(zhǔn)費米能級分裂（QFLS）損失，且 ETL/PVSK 界面對這種損失機(jī)制尤為敏感。這是因為 ETL 的主要作用是傳輸電子，正的能帶偏移量會增加電子傳輸?shù)膭輭?，使電子在界面處積累，從而引發(fā)更多的復(fù)合。

至關(guān)重要的是，團(tuán)隊還發(fā)現(xiàn)，在高缺陷密度條件下，較大的負(fù)能帶偏移量會放大界面缺陷的捕獲效應(yīng)。缺陷會捕獲載流子，使其無法參與電流傳輸，而較大的負(fù)能帶偏移量會進(jìn)一步增強(qiáng)這種捕獲作用，增加界面和體相復(fù)合。相反，在低缺陷密度條件下，較大的負(fù)偏移量僅引發(fā)極少的額外捕獲，反而有助于高效載流子提取，從而降低界面或體相復(fù)合。因此，低缺陷密度下的**能帶偏移量比高缺陷密度下所需的**偏移量更負(fù)。

總體而言，該團(tuán)隊的研究表明**能帶偏移量取決于界面缺陷密度，為界面工程設(shè)計提供了寶貴見解。此外，研究結(jié)果強(qiáng)調(diào)，對能帶排列和缺陷鈍化進(jìn)行協(xié)同優(yōu)化對于充分釋放 CsPbI?Br 鈣鈦礦太陽能電池的潛力至關(guān)重要，為實現(xiàn)超過 20%的效率提供了理論指導(dǎo)，有望推動 CsPbI?Br 鈣鈦礦太陽能電池向?qū)嶋H應(yīng)用邁進(jìn)。

文獻(xiàn)信息

Synergistic Optimization of Band Alignment and Defects in CsPbI2Br Perovskite Solar Cells via SCAPS-1D Simulation: Achieving >20% Efficiency

Yizhou He, Yinuo Hou, Chi Zhang, Liming Jiang, Xiaowei Guo, Shaorong Li, Xiaodong Liu

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/solr.202500549

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