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黃勁松Nat. Photonics：PLQY達(dá)65%！溶液法制備可調(diào)諧相干多維鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)和量子阱發(fā)表時間：2025-07-25 10:50
主要內(nèi)容 高性能光電器件所需的相干異質(zhì)結(jié)、量子阱及多量子阱結(jié)構(gòu)，傳統(tǒng)上依賴氣相外延工藝制備，但該工藝存在設(shè)備成本高昂、基底兼容性差及界面缺陷密度高（>101? cm?2）等瓶頸。北卡羅來納大學(xué)教堂山分校的黃勁松教授團(tuán)隊提出一種全溶液法策略，通過溶解度差異驅(qū)動自組裝與非等溫結(jié)晶控制，首次實現(xiàn)了混合維度鈣鈦礦基異質(zhì)結(jié)與多量子阱的可控生長，為低維鈣鈦礦光電子學(xué)提供了低成本、可擴(kuò)展的解決方案。 01 材料設(shè)計策略：溶解度差異驅(qū)動的層狀鈣鈦礦動態(tài)自組裝 研究以甲基銨（MA?）與4-（氨基甲基）哌啶鎓（4AMP2?）離子的溶解度差異為切入點(diǎn)，開發(fā)了層狀鈣鈦礦動態(tài)自組裝技術(shù)。通過調(diào)控前驅(qū)體中4AMP2?/MA?的摩爾比（0.2-1.0），結(jié)合反溶劑輔助結(jié)晶，成功合成系列4AMP-MA???Pb?I????材料，其層數(shù)n值（1-5可調(diào)）直接決定量子阱的帶隙寬度（1.8-2.4 eV）與勢壘高度（0.3-0.6 eV）。 進(jìn)一步引入非等溫結(jié)晶控制： 單異質(zhì)結(jié)構(gòu)筑：采用階梯式降溫曲線（0.5°C/min），實現(xiàn)4AMP-MA?Pb?I??（n=3）與4AMP-MAPb?I?（n=2）的精準(zhǔn)堆疊，勢壘厚度調(diào)控精度達(dá)±0.5 nm； 多量子阱陣列構(gòu)筑：通過周期性溫度振蕩（±10°C循環(huán)，頻率0.1 Hz），誘導(dǎo)層狀鈣鈦礦交替生長，形成周期為10-50 nm、界面粗糙度低于0.3 nm的多量子阱結(jié)構(gòu)。 02 性能突破驗證：結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性與載流子動力學(xué)的協(xié)同優(yōu)化 該溶液法體系在結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性與光物理性能方面表現(xiàn)**： 界面缺陷控制：晶格匹配設(shè)計使異質(zhì)結(jié)/量子阱界面缺陷密度低至8×10? cm?2，經(jīng)48小時環(huán)境退火（85°C/85%RH）后，界面擴(kuò)散寬度僅增加0.2 nm，而氣相外延樣品在相同條件下界面擴(kuò)散超過2 nm； 能帶結(jié)構(gòu)與載流子限域：角分辨光電子能譜（ARPES）與密度泛函理論（DFT）計算聯(lián)合證實，n=2/n=3異質(zhì)結(jié)呈現(xiàn)理想的I型能帶排列，導(dǎo)帶偏移（ΔEc=0.38 eV）與價帶偏移（ΔEv=0.32 eV）協(xié)同促進(jìn)載流子空間限域，載流子壽命達(dá)12 ns，較獨(dú)立量子阱（2 ns）提升6倍； 發(fā)光效率與光譜質(zhì)量：52 nm寬量子阱的PL量子產(chǎn)率（QY）達(dá)65%，較獨(dú)立晶體（QY=8%）提升8倍，光譜峰位紅移至530 nm且半高寬（FWHM）僅16 nm，滿足高顯色指數(shù)（CRI>90）顯示需求。 03 技術(shù)兼容與產(chǎn)業(yè)化潛力：低成本、可擴(kuò)展與組分靈活性 工藝兼容性：非等溫結(jié)晶工藝可與卷對卷（R2R）印刷技術(shù)無縫集成，在柔性聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）基底上實現(xiàn)5 m/min的制備速度，成本較氣相外延降低70%； 組分可調(diào)性：通過替換4AMP2?為苯乙基銨（PEA?）或丁基銨（BA?），可進(jìn)一步拓展量子阱的帶隙范圍至1.5-3.0 eV，覆蓋可見光全譜（400-700 nm）； 產(chǎn)業(yè)化路徑：研究首次揭示了溶解度-溫度協(xié)同調(diào)控下混合維度鈣鈦礦的生長動力學(xué)，為層數(shù)精準(zhǔn)控制提供了理論依據(jù)。其核心創(chuàng)新在于： 原子級構(gòu)筑：通過離子溶解度差異設(shè)計層狀鈣鈦礦前驅(qū)體，結(jié)合非等溫結(jié)晶實現(xiàn)異質(zhì)結(jié)/量子阱的原子級精度構(gòu)筑； 器件平臺價值：I型能帶排列與低缺陷界面的協(xié)同設(shè)計，為高性能LED、激光器及柔性光伏器件提供了理想材料平臺。 未來，團(tuán)隊將聚焦于界面鈍化與組分工程優(yōu)化，推動該技術(shù)向產(chǎn)業(yè)化邁進(jìn)，助力鈣鈦礦材料在下一代顯示與照明領(lǐng)域的顛覆性應(yīng)用。
文獻(xiàn)信息 Tunable coherent mixed-dimensional perovskite heterojunctions and quantum wells grown from solution Zhifang Shi, Yeming Xian, Xiaoming Wang, Haoyang Jiao, Hua Zhou, Yugang Zhang, Zhenyi Ni, Yanfa Yan & Jinsong Huang https://www.nature.com/articles/s41566-025-01723-z
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