甲基溴化鉛(MAPbBr3)作為最容易生長(zhǎng)的寬帶隙金屬鹵化物鈣鈦礦,是一種具有應(yīng)用前景的室溫伽馬射線(γ-射線)光譜探測(cè)器半導(dǎo)體,但尚未實(shí)現(xiàn)可操作的器件。這在很大程度上歸因于缺乏對(duì)點(diǎn)缺陷及其對(duì)探測(cè)器性能影響的理解。
在這篇文章中,北卡羅來(lái)納大學(xué)黃勁松等人通過(guò)結(jié)合晶體生長(zhǎng)設(shè)計(jì)和缺陷表征,包括正電子湮滅和阻抗譜,識(shí)別特定點(diǎn)缺陷的存在并將其與探測(cè)器性能相關(guān)聯(lián)。甲基銨(MA)空位、MA間隙和Pb空位是MAPbBr3晶體中主要的電荷捕獲缺陷,而Br空位引起摻雜。添加過(guò)量的MABr可減少M(fèi)A和Br缺陷,因此可以使用MAPbBr3單晶器件檢測(cè)能量分辨γ射線能譜。研究發(fā)現(xiàn),在晶體生長(zhǎng)過(guò)程中,甲脒(FA)陽(yáng)離子與MA+反應(yīng)轉(zhuǎn)化為甲基甲脒(MFA)陽(yáng)離子,進(jìn)一步減少了MA缺陷。這使得使用100 V低偏置的662 keV137Cs線能量分辨率達(dá)到3.9%。這項(xiàng)工作為通過(guò)減少有害缺陷來(lái)進(jìn)一步改善基于鈣鈦礦的寬帶隙器件性能提供了方向。

Identification and Suppression of Point Defects in Bromide Perovskite Single Crystals Enabling Gamma-Ray Spectroscopy
Zhenyi Ni, Liang Zhao, Zhifang Shi, Aryaveer Singh, Julia Wiktor, Maciej O. Liedke, Andreas Wagner, Yifan Dong, Matthew C. Beard, David J. Keeble*, Jinsong Huang*